9月10日，孙中山宣誓就职。章太炎被推选为军政府秘书长，代孙中山起草了《大元帅就职宣言》。《宣言》表示要“恢复约法”、“与天下共击废总统者”。章太炎担任护法军政府秘书长期间，多次阐述了护法的意义，认为“共和国家，以法律为要素，法存则国存，法亡则国亡；合法则为顺，逆法则为逆。”
孙中山担任南京临时政府大总统时，亲自主持制定了《中华民国临时约法》。那时，章太炎与南京临时政府持不同政见，对民国政府和孙中山多有不敬之词，对《临时约法》甚至不屑一顾。民国成立以来，先后爆发二次革命、护国战争、护法运动，这一切的核心问题是民主与专制的较量、帝制与共和的较量。通过现实的斗争，章太炎感到民主与共和的可贵。尽管南京临时政府与《临时约法》都不完善，但毕竟是中国希望之所在。袁世凯、段祺瑞之流开历史的倒车，要将中国拉到封建主义的老路上去，章太炎想到自己曾经一度被他们蒙蔽甚至同流合污，觉得很好惭愧。
章太炎觉得要将功补过，弥补自己过去的错误。张勋复辟后，他积极追随孙中山，为护法运动摇旗呐喊。中华民国军政府成立后，章太炎奔走于香港、广州之间，争取军阀龙济光对护法运动的支持。章太炎好言相劝，龙济光却模棱两可。不仅龙济光对军政府态度冷漠，连陆荣廷和唐继尧也对军政府冷眼相看。陆荣廷是桂系军阀，唐继尧是滇系军阀，他们关心的是自己的地盘与实力，并不愿意与孙中山实行真正的合作。他们附和护法，目的是抵制段祺瑞的武力吞并政策。军政府成立后，陆荣廷与唐继尧都不愿意接受军政府“元帅”一职。
章太炎决定亲自登门拜访，说服陆荣廷和唐继尧。根据章太炎的动议，孙中山任命章为军政府总代表，携带元帅印信游说陆、唐二人。9月26日，章太炎到达昆明。章太炎数次来到西南王唐继尧的官邸，与唐讨论护法运动问题。经章太炎说服，唐继尧勉强接受元帅之职，同意参加北伐。事实上，唐继尧只对逐鹿四川有兴趣。章太炎退而求其次，觉得攻占四川可以算是“中策”，于是随唐继尧的滇军向四川进发。12月初，滇、黔、川三省护法联军攻占重庆。
1918年1月10日，章太炎抵达重庆。他想起他的亡友邹容是四川巴县人，到达重庆的当天，专程前往巴县邹容祠堂凭吊亡友，也算是了却一桩埋藏心中多年的心愿。
在重庆期间，章太炎让人订制了一面大旗，上书斗大的“大元帅府秘书长”7个字，比唐继尧的大元帅旗还要大。章太炎外出，随从人员高举大旗，一路上人欢马叫，十分热闹，痛痛快快地过了一把瘾。有人报告唐继尧，唐一笑了之。
孙中山命滇、黔、川三省护法联军出四川、过三峡、攻武汉，唐继尧留恋四川的富裕，托故不出。中华民国军政府的政令难行，盖因军政府内部从成立之日起就存在严重危机。唐继尧、陆荣廷多方掣肘孙中山，孙中山提出北伐，各路军阀阳奉阴违、各行其是。岑春煊一直想取代孙中山，他与冯国璋暗通款曲，于1918年1月在广州成立中华民国护法各省联合会，显然与孙中山唱对台戏。章太炎闻讯后，立即致电唐绍仪、伍廷芳等，痛斥岑春煊的所作所为。
4月，在各路军阀的煽动下，中华民国军政府改组，宣布由大元帅制改为七总裁合议制。唐继尧主张遥戴黎元洪、冯国璋为正、副总统，推岑春煊为国务，在广州建立临时政府，陆荣廷也跟着处处刁难孙中山。孙中山忍无可忍，于5月4日向很好国会辞去大元帅一职。孙中山悲愤地说：“顾吾国之大患，莫大于武人之争雄，南与北如一丘之貉。”20日，很好国会宣布正式废除大元帅制，推选岑春煊、唐继尧、陆荣廷、孙中山、唐绍仪、伍廷芳、林葆恽七人为总裁，孙中山接近被架空。
5月21日，孙中山离开广州返回上海，护法运动失败。作为护法军政府的秘书长，章太炎感到悲哀。他亲眼看到各路军阀谋求一己私利，没有人顾全护法大局。在北京政府中，冯国璋主张和平，段祺瑞主张武力，因此各路军阀皆为冯国璋的和平假象所迷惑，提出“联冯倒段”的口号。章太炎对“联冯倒段”的口号很反感，提出冯、段乃一丘之貉，如何“联冯”？又如何“倒段”？
护法运动的失败可以说是必然的，因为护法运动的依靠对象主要是西南地方军阀，而这些军阀的目的不过是拉大旗、作虎皮，借孙中山的名望与北洋军阀讨价还价，很终目的是维护并扩大自己的地盘。一旦目的实现，他们就会踢开孙中山。
面对护法运动的失败，章太炎进行了反思。他觉得孙中山当初提出“护法”口号有一定缺陷，口号应当鼓舞人心、顺从民意，“国会本非民心所向，以法律为出师之名，响应自寡”。②护法的目标是恢复国会、恢复《约法》，军阀混战下的中国百姓挣扎在死亡线上，他们很关心的是如何果腹？如何避寒？护法运动依靠的是南方军阀，广大人民只作壁上观。没有人民的支持，护法运动如何不失败？
章太炎追随孙中山护法，从上海到广州，再到西南，大西南的山山水水留下了他疲惫的足迹，很后的结果却是竹篮子打水一场空。章太炎心灰意冷，感觉分外疲惫。
6月13日，向来我行我素的章太炎竟然步人峨眉山一寺院受戒，表示今后不再参与世事。章太炎靠前次萌发出家的念头是在《民报》受挫以后，计划出家的地方是遥远的印度。因为缺乏路费，未能成行。这是章太炎第二次出家。章太炎受戒后，心情似乎好了一些，随即离开四川东下，于10月11日到达上海。
章太炎回到上海后，心情很好郁闷。护法运动历经一年零三个月，却以失败而告终。护法运动期间，章太炎风尘仆仆，跋涉14，000余里，游说于西南各军阀之间，结果是章太炎险些葬身西南。章太炎回忆护法运动说：“自六年七月以还，跋涉所至，14，000余里；中间山水狞恶者几3，000里。”为了民族、民主和共和，他不惜坐牢、流亡、流血，然而他为之奋斗的中华民国除了一个空皮囊，民国的人民依然生活在水深火热之中。章太炎杜门谢客，神情木然，在50多天的时间里，几乎一言未发。护法运动的失败对章太炎的打击太深了。
休息了一段时间后，章太炎于12月2日在上海《时报》发表了一篇文章，历述西南之行与陆荣廷、唐继尧等军阀周旋的前前后后。他指出，“广西不过欲得湖南，云南不过欲得四川，借护法之虚名，以收蚕食鹰攫之实效”，很后断言：“西南与北方者，一丘之貉而已。”总结护法运动失败的教训，章太炎得出与孙中山一样的结论。在总结辛亥革命的教训时，他说：“当危难之际，彼此尚能同德同心，以至事稍有成，于是萌攘夺权利之念，而互相嫉视。”章太炎是一个情绪化的革命者，这时，他对中国的前途十分悲观，认为10年以后中国才会出现“戡除祸乱者”。
孙中山这时也很好苦闷，他历经艰辛为之奋斗的共和国，成长竞如此艰难。封建势力要扼杀它，军阀势力要摧残它，官僚政客要戏弄它。孙中山说：“夫去一满洲之专制，转生出无数强盗之专制，其为毒之烈，较前尤甚。于是而民愈不聊生矣！”
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